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Jun 19, 2023

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Naturaleza volumen 617, páginas

Nature, volumen 617, páginas 292–298 (2023)Citar este artículo

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Detalles de métricas

El desarrollo de nuevos materiales y su optimización compositiva y microestructural son fundamentales de cara a tecnologías de última generación como las energías limpias y la sostenibilidad medioambiental. Sin embargo, el descubrimiento y la optimización de materiales ha sido un proceso frustrantemente lento. El proceso de prueba y error de Edison consume mucho tiempo y es ineficiente en cuanto a recursos, especialmente cuando se compara con grandes espacios de diseño de materiales1. Mientras que los métodos tradicionales de deposición combinatoria pueden generar bibliotecas de materiales2,3, estos adolecen de opciones limitadas de materiales y de la incapacidad de aprovechar los grandes avances en la síntesis de nanomateriales. Aquí informamos un método de impresión combinatoria de alto rendimiento capaz de fabricar materiales con gradientes de composición en resolución espacial a microescala. La mezcla e impresión in situ en la fase de aerosol permite el ajuste instantáneo de la relación de mezcla de una amplia gama de materiales sobre la marcha, lo cual es una característica importante que no se puede obtener en la impresión convencional de materiales múltiples que utiliza materias primas en fases líquido-líquido o sólido-sólido4,5, 6. Demostramos una variedad de estrategias de impresión de alto rendimiento y aplicaciones en dopaje combinatorio, clasificación funcional y reacción química, lo que permite la exploración de materiales de calcogenuros dopados y materiales clasificados por composición con propiedades de gradiente. La capacidad de combinar la libertad de diseño de arriba hacia abajo de la fabricación aditiva con el control de abajo hacia arriba sobre las composiciones de materiales locales promete el desarrollo de materiales de composición compleja inaccesibles a través de enfoques de fabricación convencionales.

Los materiales tienen un papel fundamental en muchas innovaciones científicas y tecnológicas, y el progreso en el desarrollo de nuevos materiales es clave para la búsqueda de soluciones a los grandes desafíos sociales. Las deposiciones de materiales combinatorios (por ejemplo, la pulverización electrónica) han permitido la detección rápida de nuevos materiales para aplicaciones electrónicas, magnéticas, ópticas y relacionadas con la energía7. La característica rica en muestras de estas bibliotecas de materiales combinatorios facilita la elucidación de la relación composición-estructura-propiedad y permite la detección rápida de materiales en una amplia gama de composiciones. Sin embargo, la naturaleza intrínseca de alta energía del láser o plasma excluye muchos materiales (por ejemplo, partículas coloidales, polímeros termosensibles) del uso en el desarrollo de bibliotecas de materiales combinatorios universales. La fabricación aditiva se ha convertido en un método versátil para fabricar materiales de estructura compleja utilizando bloques de construcción a micro y nanoescala8,9,10. Recientemente, se han propuesto varios enfoques de impresión, incluida la impresión por inyección de tinta, la impresión electroquímica y la impresión redox electrohidrodinámica, para la fabricación de bibliotecas de materiales11,12,13. Sin embargo, estos métodos todavía tienen opciones limitadas de materiales y desafíos con respecto a la combinación universal de diferentes materiales y la producción de bibliotecas de materiales de gradiente, debido a la falta de mecanismos de mezcla rápidos y la incapacidad de variar rápidamente las proporciones de mezcla.

Para un sistema de interdifusión ideal, se desea una baja viscosidad del fluido y un tamaño mínimo de las unidades de difusión, lo que nos lleva a investigar el potencial del uso de aerosoles para mezclar e imprimir in situ. La investigación previa sobre la impresión por chorro de aerosol multimaterial ha logrado un progreso constante en el desarrollo de materiales y dispositivos funcionales14,15, aunque la impresión basada en aerosol de materiales de gradiente combinatorio sigue siendo un desafío. Durante la impresión basada en aerosoles, la tasa de deposición del material puede verse afectada por varios parámetros (tasa de flujo de tinta de aerosol, tasa de flujo de gas envolvente, velocidad de impresión, voltaje de atomización, etc.)16,17, y la interacción de estos parámetros de impresión complica la mezcla de aerosoles. y depósito durante la impresión. La formulación de tinta y las condiciones de impresión no optimizadas pueden provocar un chorro inestable, lo que puede generar incertidumbre en la impresión basada en aerosol. Para comprender el comportamiento colectivo de la mezcla de aerosoles y el proceso de impresión combinatoria, investigamos sistemáticamente la formulación de tintas, la mezcla e interacción de aerosoles y la optimización de parámetros de impresión mediante la combinación de técnicas experimentales (por ejemplo, imágenes de cámara rápida) y simulaciones de dinámica de fluidos computacional (CFD). . Para lograr una mezcla e impresión basadas en aerosoles, nuestro enfoque de impresión combinatoria de alto rendimiento (HTCP) comienza con la atomización de dos (o múltiples) tintas en aerosoles que contienen gotas de tinta a microescala, donde las corrientes de tinta combinadas se mezclan en una sola boquilla y aerodinámicamente. enfocada por un gas envolvente que fluye a la par antes de la deposición (Fig. 1a). Se aplica el cabezal de impresión de chorro de aerosol con boquillas de varios tamaños, lo que brinda características finas con una resolución espacial tan baja como alrededor de 20 μm en el plano x–y y un espesor de deposición tan bajo como aproximadamente 100 nm (Figs. 1 y 2 complementarias). Para generar una biblioteca de materiales de gradiente unidimensional (1D), investigamos dos estrategias de impresión: impresión de gradiente ortogonal versus paralela (Fig. 1b). Aunque ambos enfoques pueden generar películas degradadas, descubrimos que la impresión ortogonal tiende a ser más versátil porque puede tolerar una amplia gama de velocidades de impresión. Por el contrario, una alta velocidad de impresión en el modo de gradiente paralelo puede conducir a un retraso de deposición no deseado que provoca una mezcla y deposición de tinta imprecisas (Fig. 1b). Al variar continuamente la proporción de mezcla de tinta a través de la impresión ortogonal, la variación de la composición de los materiales impresos se puede lograr en forma de gradiente fino sin necesidad de instalaciones de sala limpia (Video complementario 1 y Tabla complementaria 1).

a, Ilustración esquemática del método de impresión combinatoria basado en la mezcla de aerosoles in situ. b, Estrategias de diseño de impresión de degradado paralelo y ortogonal, y patrones de degradado impresos correspondientes utilizando tinta azul (colorante alimentario azul 1) y tinta roja (rodamina B), lo que demuestra una característica de modulación de la composición. c, Imágenes de microscopía óptica que muestran el impacto del caudal de tinta en aerosol sobre los materiales depositados. Barra de escala, 100 µm. d, Grosor del material impreso en función del caudal de varias tintas (poliestireno, AgNW, grafeno y Bi2Te3). Las barras de error representan sd de cuatro réplicas experimentales. sccm, centímetros cúbicos estándar por minuto.

La impresión de bibliotecas de materiales degradados se basa en dos hipótesis: (1) la deposición controlable de dos materiales mediante la modulación individual de dos caudales de tinta; y (2) la mezcla de dos aerosoles de tinta sobre la marcha. Primero evaluamos el efecto de las tasas de flujo de tinta en la deposición de material. Como se muestra en la Fig. 1c, la tasa de deposición del material se puede controlar ajustando la tasa de flujo de tinta dentro del rango de inyección estable, donde los espesores de deposición resultantes de las películas impresas aumentan monótonamente con la tasa de flujo de tinta. En un rango optimizado de tasas de flujo de tinta (Fig. 1d), encontramos que esta tendencia monótona se puede aplicar a una variedad de tintas de nanomateriales, incluidos los nanocables Ag (AgNW), grafeno, Bi2Te3 y poliestireno, aunque una tasa de flujo de aerosol extremadamente alta puede dar lugar a chorros inestables17,18. Se han investigado sistemáticamente otros parámetros de impresión para optimizar los procesos de impresión y lograr una alta reproducibilidad y estabilidad de impresión. Para conocer los parámetros de impresión y tinta, consulte la figura complementaria 3 y las tablas complementarias 2 a 5; para imprimación de tinta, Fig. 4 complementaria; para estabilidad de impresión, Fig. 5 complementaria; para la reproducibilidad de lote a lote, Fig. 6 complementaria; para la incertidumbre de impresión, Fig. 7 complementaria; para matriz de correlación de parámetros, Fig. 8 complementaria; para el rango de flujo de tinta en aerosol, Fig. 9 complementaria; para el efecto de la tinta sobre la suavidad de la superficie, Fig. 10 complementaria; para imprimir la reproducibilidad de muestras de gradientes, las Figs. complementarias. 11 y 12; para efecto sustrato, Figs. Suplementarias. 13 y 14; y para flujo típico, Fig. 2a complementaria. En particular, analizamos el papel de las variables del proceso de impresión para mostrar la relación entre la variabilidad del proceso y los mecanismos subyacentes. Para minimizar la variabilidad del proceso debido a los cambios en las propiedades de la tinta, la formulación de la tinta (por ejemplo, solventes y surfactantes) debe diseñarse para garantizar la estabilidad química a largo plazo19 y la estabilidad coloidal20. También es importante optimizar los parámetros del proceso de impresión para controlar las características clave del flujo y garantizar un chorro estable con baja variabilidad para la impresión basada en aerosoles. Además, se utilizaron imágenes de cámara rápida para comprender el comportamiento del chorro de aerosol de tintas, donde observamos el efecto de la fuerza de Saffman en las gotas de aerosol con un fuerte efecto de colimación que ayuda a reducir el paso de los aerosoles de tinta (para ver el efecto de flujo de envoltura, consulte la figura complementaria). .15 y video complementario 2, para inyección dependiente del tiempo, Figura complementaria 16, y para aerosoles de tintas fluorescentes, Figura complementaria 17). Además, se realizaron simulaciones de CFD para comprender los mecanismos subyacentes de mezcla de tinta basados ​​en aerosoles en diferentes condiciones de flujo de gas envolvente. Los análisis CFD, combinados con los cálculos del índice de mezcla, muestran una mejora considerable en la mezcla de dos flujos de tinta de aerosol al aumentar las velocidades de flujo del gas envolvente (para el modelo CFD, consulte la Fig. 20 complementaria; para la mezcla de tinta versus el flujo envolvente, la Fig. 21 complementaria; para la mezcla índice y perfil de flujo, figuras complementarias 22 y 23, y para parámetros de simulación, tabla complementaria 6), que es consistente con nuestras observaciones experimentales de imágenes de cámara rápida. Este es un hallazgo importante porque proporciona una vía inexplorada anteriormente para controlar dinámicamente la mezcla de tinta sobre la marcha utilizando el enfoque aerodinámico inducido por el flujo de gas envolvente sin la necesidad de un mezclador externo complicado. Además, los resultados de CFD indican que un diámetro de boquilla más pequeño puede mejorar la convergencia y la mezcla de aerosoles (Fig. 24 complementaria), aunque una boquilla demasiado pequeña (menos de 50 µm) puede aumentar la probabilidad de obstrucción durante el proceso de impresión.

a, Imagen de cámara rápida que muestra el proceso de deposición de aerosol de tintas fotoluminiscentes (azul) bajo luz visible y luz ultravioleta de 365 nm de longitud de onda. Barra de escala, 2,5 mm. b, Perfil de gradiente típico del proceso HTCP. Las imágenes SEM demuestran los cambios de morfología en los compuestos Ag/Bi2Te3 con un aumento del flujo de tinta Ag y una disminución del flujo de tinta Bi2Te3. El proceso de fabricación dura aproximadamente 1 min. Barras de escala, 1 µm. c, Caracterización composicional de compuestos Ag/Bi2Te3 con SEM (arriba) y EDS (abajo). Barras de escala, 100 µm. d, Distribuciones elementales de compuestos Ag/Bi2Te3 sobre la dirección del gradiente. Las barras de error representan sd de tres muestras de gradiente. e, TEM de compuestos de Ag/Bi2Te3 que muestra la interfaz entre las nanopartículas de Ag y las nanoplacas de Bi2Te3. Barra de escala, 2 nm.

Como demostración del proceso HTCP, imprimimos un nanocompuesto de metal/semiconductor utilizando dos tintas que contenían nanopartículas de Ag de dimensión cero (0D) de alrededor de 60 nm de diámetro y nanoplacas Bi2Te3 bidimensionales (2D) de alrededor de 1 µm de tamaño lateral. Una vez que se formó una corriente estrecha de aerosoles mixtos mediante el enfoque aerodinámico optimizado, aumentamos gradualmente la proporción de mezcla de tinta de metal a semiconductor y observamos una transición morfológica clara de una fase rica en nanoplacas Bi2Te3 a una fase compuesta bien mezclada y luego a una fase rica en nanoesferas de Ag (Fig. 2b). Los cambios en la composición química se confirmaron mediante espectroscopia de rayos X de dispersión de energía (EDS), como se muestra en la Fig. 2c. Se observó una tendencia claramente creciente del contenido de Ag en la película combinatoria impresa (Fig. 2d). Al igual que el método de co-pulverización catódica1, HTCP no está dirigido a la generación de composiciones de gradiente estrictamente lineal en materiales combinatorios; en cambio, está destinado a producir características de muestra de gradiente de una manera rápida, monótona y de alto rendimiento. Mientras que existen ciertas variaciones de proceso en la impresión de HTCP, como lo indican las barras de error en las mediciones de EDS, se observa un gradiente de composición monótono y composiciones distintas de aproximadamente 25 μm de resolución espacial a lo largo de la dirección de impresión del gradiente (distribución elemental, Fig. 2d; muestra a muestra). -reproducibilidad de la muestra, Fig. 18 complementaria, microscopía electrónica de transmisión (TEM) de Ag/Bi2Te3 que muestra nanocompuestos fusionados químicamente después de la sinterización térmica, Fig. 2e, análisis TEM-EDS, Fig. 19 complementaria).

En general, las fabricaciones compuestas implican un proceso que mezcla uno o varios materiales de relleno en un material de matriz para lograr propiedades sinérgicas. Un enfoque convencional de prueba y error a menudo requiere mucho tiempo de procesamiento, lo que no solo causa dificultades con la fabricación de alto rendimiento, sino que también puede provocar reacciones secundarias no deseadas debido a la falta de coincidencia de los materiales de partida relacionados con su carga superficial, valores de pH y fuerza iónica21, 22 Por ejemplo, las nanopartículas MXene y Sb2Te3 exhiben cargas superficiales opuestas en un cierto rango de pH23, lo que lleva a la formación de grandes agregados con poca estabilidad coloidal (Figura complementaria 25). Por el contrario, la técnica HTCP permite la fabricación rápida de muestras combinatorias con composiciones de gradiente, lo que minimiza los efectos secundarios no deseados (por ejemplo, la agregación). El HTCP basado en aerosol utiliza nitrógeno como gas portador, que forma una "barrera de gas" protectora entre las gotas de tinta, de modo que MXene y Sb2Te3 no interactuarán/reaccionarán hasta que se depositen en la ubicación deseada de los sustratos. En consecuencia, se imprimió con éxito una película compuesta uniforme y densa de MXene/Sb2Te3 (Fig. 26 complementaria). Por lo tanto, la impresión combinatoria de materiales aparentemente incompatibles es particularmente única y diferente de los métodos de impresión anteriores.

Para explorar la capacidad total del método HTCP, fabricamos un amplio espectro de películas con composiciones de gradientes que incluyen metales, óxidos, nitruros, carburos, calcogenuros y haluros, que contienen elementos del bloque s (grupos IA-IIA) y bloque p ( grupos IIIA–VIIA) de la tabla periódica (Fig. 3a). También imprimimos tintas que contenían varios elementos del bloque d en bibliotecas de materiales combinatorios, incluidos calcogenuros de metales de transición (por ejemplo, MoS2) y carburos de metales de transición (por ejemplo, MXenes) (Fig. 27 complementaria). Además, el enfoque de HTCP también exhibe una excelente tolerancia a las dimensiones y la morfología del material, como se demuestra en un compuesto impreso 0D/1D de poliestireno (PS)/nanocables de Te, un compuesto 1D/2D de nanocables de Te/nanoplacas Bi2Te3 y un compuesto 0D/2D de nanoplacas PS/Bi2Te3 (imágenes de microscopía electrónica de barrido (SEM), Fig. 3b). Los análisis SEM en secciones transversales fracturadas del compuesto 0D/2D de Ag/Bi2Te3 revelan una distribución homogénea de bloques de construcción a nanoescala sin separaciones de fase (Fig. 28 complementaria). Además de los nanomateriales inorgánicos, se probaron polímeros sensibles a la temperatura (incluidos biopolímeros y polímeros semiconductores) (Fig. 3c). Los espectros Raman de películas poliméricas combinatorias de quitosano y poli(3,4-etilendioxitiofeno)-poli(estirenosulfonato) (PEDOT:PSS) muestran una evolución máxima de aproximadamente 1094 cm−1 para el quitosano24 y de aproximadamente 1434 cm−1 para el PEDOT: PSS25, lo que indica una clara transición composicional de quitosano a PEDOT:PSS. De manera similar, los nanocristales de celulosa (CNC) y PEDOT:PSS se imprimieron en una biblioteca de materiales degradados y la característica de composición variable se verificó mediante análisis Raman. Estos resultados demuestran la versatilidad de HTCP en la fabricación rápida de una amplia gama de materiales combinatorios inorgánicos y orgánicos, ampliando sustancialmente las opciones de materiales para la fabricación aditiva de alto rendimiento.

a, Mapeo elemental de varios sistemas combinatorios impresos que cubren una amplia gama de elementos. Barras de escala, 300 µm. b, imágenes SEM de varios materiales combinatorios impresos directamente usando nanopartículas 0D, 1D y 2D. Barras de escala, 1 μm. c, Impresión combinatoria de polímeros. Los espectros Raman confirman el cambio de composición en PEDOT:PSS/quitosano combinatorio (arriba) y CNC/PEDOT:PSS (abajo). au, unidades arbitrarias.

Para explorar el potencial del uso de la biblioteca de materiales impresos para acelerar la selección y optimización de materiales hacia las propiedades deseadas, demostramos una estrategia de dopaje combinatorio de alto rendimiento para aplicaciones termoeléctricas (Fig. 4a). Debido a la alta escalabilidad y la libertad de diseño, la impresión termoeléctrica (TE) se ha buscado ampliamente en la última década en el desarrollo de dispositivos conformados 3D o flexibles para la recolección y enfriamiento de energía. Sin embargo, el rendimiento relativamente bajo (típicamente 102–103 µW m–1 K–2 en factor de potencia26,27,28,29,30,31,32) de los materiales tipo n impresos ha frustrado la posibilidad de lograr amplios impactos de los materiales impresos. termoelectricos. Para mejorar los materiales de tipo n impresos, se utilizó HTCP para la optimización rápida de las concentraciones de dopaje de azufre en materiales impresos de Bi2Te2.7Se0.3, donde se imprimieron y probaron muestras de concentraciones de dopaje en gradiente en una sola película de gradiente combinatorio. Con el aumento de la concentración de dopaje de azufre, el coeficiente de Seebeck de la película impresa de Bi2Te2.7Se0.3 aumentó considerablemente de −130 a −200 µV K–1 (alrededor de 0,5 % S) y luego alcanzó una meseta alrededor de −213 µV K–1 ( a aproximadamente 1,0% S; Fig. 4b). Un cambio tan profundo podría haberse originado por el aumento de la masa efectiva de densidad de estados (DOS) \({m}_{{\rm{DOS}}}^{* }\) habilitada por el dopaje con azufre33. El dopaje combinatorio de una película de Bi2Te2.7Se0.3 muestra un factor de potencia máximo de película delgada a una concentración óptima de dopaje de azufre de aproximadamente 1,0 porcentaje de peso atómico (% atómico) (propiedad TE versus dopaje; Fig. 29 complementaria). Esta biblioteca de material impreso tiene como objetivo principal la identificación de la composición de dopaje optimizada en lugar de lograr valores de propiedad absolutos. Debido a que la conductividad eléctrica de las películas impresas por chorro de aerosol está limitada por el requisito de usar tintas de baja viscosidad con una concentración de partículas relativamente baja, se aplicó una técnica de impresión por extrusión para convertir tintas Bi2Te2.7Se0.3 altamente concentradas en películas gruesas para dispositivos prácticos. aplicaciones Las mediciones posteriores de la propiedad de TE muestran un factor de potencia máximo a temperatura ambiente de 1774 µW m–1 K–2 con un 1,0 % de dopaje de azufre (Fig. 30 complementaria), que es sustancialmente más alto que la mayoría de los materiales TE de tipo n impresos (Fig. 4c y Complementaria). Tabla 7)26,27,28,29,30,31,32. Desde una perspectiva fundamental, también exploramos la característica combinatoria de HTCP para comprender el efecto de la composición en el coeficiente de Seebeck y el comportamiento del transporte de portadores de carga (aleaciones ternarias SbxBi2-xTe3 y cuaternarias SbxBi(0.3x+6.7y)Te(2x+9y)Sey; Figura complementaria 31). Estos resultados demuestran la característica rica en datos de HTCP en la identificación eficiente de composiciones de materiales optimizadas para lograr las propiedades deseadas.

a, Esquema del dopaje combinatorio. b, Una película de Bi2Te2.7Se0.3 con concentraciones de dopaje de azufre en gradiente y los cambios locales resultantes del coeficiente de Seebeck. Las barras de error representan sd de dos réplicas experimentales para el coeficiente de Seebeck y seis réplicas experimentales para la concentración de dopaje de azufre. c, Comparaciones del factor de potencia a temperatura ambiente entre nuestro Bi2Te2.7Se0.3 impreso con dopaje optimizado (rojo) y otros materiales de tipo n impresos durante la última década26,27,28,29,30,31,32, donde nuestro Bi2Te2 sin dopar. 7Se0.3 es de color naranja como referencia. d, Esquema de impresión combinatoria de materiales clasificados funcionalmente. e, Imagen fluorescente que muestra las intensidades de luz roja y verde de una película de poliuretano degradada impresa con dos tintas PUD coloreadas por dos tintes, con el recuadro que muestra una imagen fotoluminiscente. Barra de escala, 1 mm. f, módulo de Young local frente a la posición de la muestra medida con una resolución espacial de aproximadamente 27 µm. g, Esquema de reacción química combinatoria. h, Imagen microscópica óptica de una película de gradiente GO/rGO. Barra de escala, 0,5 mm. i, análisis Raman que muestra la relación de banda D:G en diferentes ubicaciones de muestra, con el recuadro que muestra una imagen óptica de una película de gradiente después de la reacción durante la noche. Barra de escala, 1 mm. Las barras de error representan sd de tres réplicas experimentales. j, Izquierda, esquema de microestructuración combinatoria. Derecha, ejemplos de Ag/MoS2 con estructuras periódicas de resolución submicrónica a lo largo de la dirección del espesor (SEM de color falso que muestra Mo en rojo y Ag en azul; barras de escala, 300 nm) y matrices impresas en 3D de cristales de sal (barra de escala, 300 μm ).

Además de la selección de materiales, exploramos el potencial de HTCP en la fabricación de materiales clasificados funcionalmente. Como prueba de concepto, imprimimos películas de poliuretano degradadas utilizando dos tintas de dispersión de poliuretano (PUD) con diferentes módulos elásticos (Fig. 4d). La mezcla de gradiente resultante se puede visualizar a través de imágenes fluorescentes mediante la incorporación de las dos tintas PUD con tinte fluorescente rojo y verde, respectivamente (Fig. 4e, recuadro). Un análisis posterior de rojo, verde y azul del poliuretano clasificado funcionalmente (FGP) muestra una tendencia monotónica del gradiente de composición con intensidad fluorescente medida cada 22,8 μm en toda la película de 6 mm de largo (Fig. 4e). Para medir la propiedad mecánica del FGP, se utilizó una prueba de tracción acompañada del método de correlación de imágenes digitales (DIC) 2D para mapear el campo de deformación y, por lo tanto, obtener la distribución del módulo de Young con una resolución espacial de alrededor de 27 μm. Como se muestra en la Fig. 4f, con una relación de mezcla creciente de tintas PUD blandas a rígidas, FGP muestra una disminución monotónica en el módulo de Young en dos órdenes de magnitud (de 103 a 1,2 MPa). Los materiales con un módulo de gradiente de este tipo pueden cubrir una variedad de biomateriales (tendones, piel, músculos, etc.)34 y pueden encontrar aplicaciones como materiales de interfaz entre componentes de diferentes propiedades mecánicas (módulo de Young versus biomateriales, Fig. 32 complementaria; capacidad de estiramiento). prueba, Fig. 33 complementaria). Estos resultados indican la capacidad de HTCP para lograr una gradación monótona tanto de las composiciones como de las propiedades con una resolución espacial de 20–30 μm.

Además de imprimir tintas estables, investigamos HTCP usando tintas reactivas y sus comportamientos de reacción combinatorios (Fig. 4g). Durante este proceso, los materiales de tinta reactivos pueden sufrir reacciones químicas/bioquímicas provocadas por la convergencia de dos tintas y/o estímulos como luz, calor o catalizadores. Como prueba de concepto, los óxidos de grafeno (GO) se coimprimieron con ácido ascórbico (AC) en una relación de mezcla de gradiente en la que AC reduce GO a óxido de grafeno reducido (rGO). A medida que avanza la reacción, es evidente que una mayor concentración de AC provoca un cambio más rápido en el color de GO, de amarillo claro a marrón oscuro, en la región rica en AC (Fig. 4h). Una vez que se completó la reacción de reducción de gradiente, el recuadro de la Fig. 4i muestra la película combinatoria con una apariencia de gradiente de amarillo claro (GO) a negro (rGO). La espectroscopia Raman (Fig. 4i y Fig. 34 complementaria) muestra un cambio claro en la relación de banda D: G con el aumento del flujo de tinta de CA. Esto indica que la reducción en GO disminuyó el tamaño promedio de los dominios sp2, porque se crearon nuevos dominios grafíticos con tamaños más pequeños y cantidades más grandes en comparación con los del GO35 no reducido. El método HTCP también puede permitir la fabricación heterogénea de materiales con estructuras de composición compleja depositando alternativamente dos materiales de tinta capa por capa, lo que lleva a la microestructuración combinatoria (Fig. 4j). Una ventaja de la deposición de tinta basada en aerosoles es la capacidad de cambiar rápidamente de un material a otro debido al bajo arrastre viscoso (por ejemplo, el nanocompuesto Ag/MoS2 con estructuras periódicas que se muestra en la Fig. 4j), logrando una resolución espacial submicrónica ( aproximadamente 100 nm) a lo largo de la dirección del espesor de la película, lo cual es difícil de lograr usando otros métodos de impresión de múltiples materiales (por ejemplo, impresión por extrusión). Las tintas Ag y MoS2 para la microestructuración compositiva se formularon para ser inmiscibles y minimizar la difusión entre diferentes capas. El patrón de microestructura también se puede aplicar para lograr estructuras 3D con una relación de aspecto alta (por ejemplo, los pilares 3D que se muestran en la Fig. 4j).

El método HTCP permite la fabricación de alto rendimiento de bibliotecas de materiales versátiles con composiciones de gradiente que utilizan mezclas rápidas basadas en aerosoles y modulación de la relación de mezcla. Este método de mezcla e impresión in situ puede generar múltiples direcciones potenciales de investigación. En primer lugar, HTCP puede fabricar películas degradadas de metales, nitruros, carburos, calcogenuros, haluros e incluso materiales aparentemente incompatibles, lo que permite la selección y optimización de materiales combinatorios con opciones de materiales muy ampliadas. En segundo lugar, HTCP puede producir materiales clasificados funcionalmente con arreglos composicionales/estructurales únicos y propiedades superiores que superan a sus materiales constitutivos con composiciones homogéneas. Además, la impresión combinatoria de materiales reactivos ofrece nuevas posibilidades hacia la exploración, experimentación y caracterización de alto rendimiento de síntesis de productos químicos/materiales. La próxima fase de investigación se centrará en aprovechar la libertad de fabricación y la naturaleza rica en datos de HTCP, junto con estrategias de diseño guiadas por aprendizaje automático e inteligencia artificial, que se espera que aceleren el descubrimiento y el desarrollo de una amplia gama de materiales con intrigantes y propiedades sin precedentes para aplicaciones emergentes.

Las nanopartículas coloidales se prepararon mediante síntesis de abajo hacia arriba o exfoliación de arriba hacia abajo. Por ejemplo, los calcogenuros metálicos se sintetizaron mediante los métodos ascendentes informados en nuestro trabajo anterior30,36. Tomando como ejemplo la síntesis de Sb2Te3, una mezcla de etilenglicol y dietilenglicol en proporción 1:2, con un volumen de 150 ml, se combinó con 12 mmol de SbCl3, 18 mmol de TeO2, 3 g de NaOH y 0,8 g de polivinilpirrolidona con un peso molecular de 40.000 g mol–1. La mezcla se calentó a reflujo a 190 °C durante 15 h y los precipitados se separaron por centrifugación a 5000 rpm. Para eliminar las impurezas restantes, los precipitados se lavaron tres veces con etanol. De manera similar, la síntesis de Bi2Te3 se logró utilizando diferentes precursores metálicos (por ejemplo, nitrato de bismuto (III) pentahidratado). Las nanoláminas Ti3C2Tx MXene (T representa la terminación superficial, como -O, -OH o -F) se sintetizaron mediante grabado selectivo de aluminio a partir del precursor MXene, Ti3AlC2, utilizando una mezcla combinada de ácido fluorhídrico/ácido clorhídrico y cloruro de litio para la deslaminación. como se describió anteriormente37. Para las nanoláminas a base de carbono, se utilizaron métodos de exfoliación en fase líquida. Los detalles adicionales sobre la síntesis de materiales están disponibles en la Información complementaria.

En una formulación típica de tinta acuosa, se utilizó una mezcla de disolventes de agua y etilenglicol para dispersar las nanopartículas, en las que el etilenglicol sirve como codisolvente para mejorar la estabilidad de la tinta y la capacidad de impresión. Según el tipo de tinta, también se puede agregar una pequeña cantidad de alcohol isopropílico como antiespumante para suprimir la formación de espuma durante el proceso de atomización ultrasónica. Para evitar la agregación y asegurar una dispersión uniforme de las tintas, se sonicaron durante 15 min (sonicador de baño Hilton, 300 W). La composición típica de la tinta se puede encontrar en la Tabla complementaria 2. La concentración de nanomaterial se determinó mediante el método de secado por peso. Las tintas disponibles comercialmente, incluidos los óxidos de indio y estaño (30 % en peso en isopropanol), disulfuro de molibdeno (en terpineol/ciclohexanona) y nanopartículas de óxido de aluminio (20 % en peso en H2O), se adquirieron de Sigma-Aldrich. La tinta de nanopartículas de plata (PRELECT TPS 50G2) se obtuvo de Clariant Specialty Chemicals. Para las tintas sin partículas, los precursores moleculares o de sal se disolvieron directamente en solventes antes de los procesos de impresión.

La interfaz gráfica de usuario (GUI) de control de movimiento controla las etapas de movimiento x, y, z de la impresora. Se realizó un seguimiento de la posición y la velocidad en tiempo real para x, y, z durante las operaciones de desplazamiento y movimiento objetivo. Ambas tasas de flujo de tinta en aerosol se controlaron activamente con respecto a la posición del escenario para lograr películas degradadas y voxeladas. Para todas las impresiones de alta resolución, las tintas se prepararon primero bajo sonicación durante 30 minutos y luego se atomizaron mediante ultrasonido antes de transferirlas al cabezal de impresión. Se usó un flujo envolvente para enfocar la corriente de tinta en aerosol para lograr una alta resolución de impresión. Antes de imprimir, los sustratos (como vidrio, mica, Kapton, etc.) se limpiaron previamente con alcohol isopropílico y se trataron con plasma para mejorar la hidrofilia de la superficie. Durante el proceso HTCP, se utilizó una etapa de calentamiento para evaporar los solventes de la tinta y minimizar los efectos de secado no deseados. Dependiendo del tipo de materiales combinatorios, se adoptó una sinterización térmica adicional para lograr las microestructuras y propiedades deseadas.

El coeficiente de Seebeck y la conductividad eléctrica se midieron utilizando un sistema de sondeo de exploración personalizado que consta de dos termopares finos de tipo k de 40 AWG colocados a una distancia de aproximadamente 1 mm y un calentador colocado a aproximadamente 1 mm de uno de los termopares. En ambos extremos de la película impresa se colocaron dos electrodos a través de los cuales se enviaba corriente para medir la conductividad eléctrica. En cada ubicación de medición, la conductividad eléctrica se midió en base a un principio lineal de cuatro sondas en equilibrio térmico antes de medir el coeficiente de Seebeck. Durante la medición del coeficiente de Seebeck, la potencia de calentamiento se incrementó lentamente y el voltaje de Seebeck entre los dos termopares se recolectó continuamente junto con las temperaturas de los termopares. El coeficiente de Seebeck absoluto de la película se calculó teniendo en cuenta el coeficiente de Seebeck del alambre del termopar. El sistema de medición se validó midiendo una película de constantán a granel con propiedades termoeléctricas conocidas. Además, las películas de gradiente impresas también se midieron utilizando un instrumento de sonda de escaneo hecho a la medida en el Instituto Nacional de Estándares y Tecnología38. El coeficiente de Seebeck se midió en incrementos de 0,5 mm usando un par de sondas de termopar de tipo R cargadas por resorte independientes separadas 3 mm, usando la condición de estado casi estable del método diferencial39. La incertidumbre de medición (1 sd) para la medición de Seebeck es de ±6,5 %. Los detalles de estas mediciones termoeléctricas se pueden encontrar en Información complementaria.

Para obtener la distribución del módulo de Young de una película de poliuretano de gradiente impreso, utilizamos el método DIC 2D para rastrear las distribuciones de deformación y desplazamiento bajo estiramiento uniaxial. El espécimen tenía una longitud de 12 mm, un ancho de 2 mm y una composición en gradiente. La relación fuerza-desplazamiento se registró mediante estiramiento uniaxial de la muestra hasta un 50 % de deformación a una velocidad de 0,1 % s–1 a través de una máquina universal Instron (modelo 5944) con una celda de carga de 50 N. La muestra se montó en un par de mordazas de tracción, dejando una longitud de calibre de 8 mm. La relación entre la longitud y el ancho (4) es lo suficientemente alta como para garantizar que la mayor parte de la muestra experimente una tensión uniaxial con efectos de borde insignificantes. Para medir la distribución de la tensión mediante el método DIC, rociamos tinta (Koh-I-Noor Rapidraw) con un aerógrafo (Badger, n.º 150) para generar patrones de motas de alta calidad en la muestra. Para mejorar el contraste óptico, se utilizó una pizarra como fondo y se disparó una luz LED blanca sobre la muestra durante la prueba. Los cambios en los patrones de motas fueron registrados por una cámara Canon ESO 6D DSLR con una lente macro Canon 100 mm F/2.8L aproximadamente cada 1 % de tensión. La resolución de cada imagen fue de alrededor de 6,8 μm por píxel, y generamos datos cada cuatro píxeles de longitud. Las imágenes fueron analizadas por Ncorr40, un software 2D DIC Matlab de código abierto, para obtener las distribuciones de deformación y desplazamiento de la región media de 6 mm (L) × 2 mm (W). Probamos la muestra cuatro veces para eliminar el error natural y, después de cada carga y descarga, la muestra se colocó en una placa caliente a 35 °C durante 5 min y a temperatura ambiente durante 10 min más, para liberar completamente cualquier tensión residual. En función de la distribución de la deformación medida, calculamos la distribución del módulo de Young en la dirección de elongación bajo el supuesto de material linealmente elástico y sin módulo de gradiente a lo largo del ancho (Información complementaria).

Los conjuntos de datos generados o analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente a pedido.

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YZ reconoce el apoyo financiero de la Fundación Nacional de Ciencias (premio n.° CMMI-1747685), el Departamento de Energía de EE. UU. (premio n.° DE-EE0009103) y el programa Sensores e Instrumentación Avanzados del Departamento de Energía (DOE Idaho Operations Office, contrato n. DE-AC07-05ID14517). DJK agradece el apoyo del Programa de Becas de Investigación para Graduados de la Fundación Nacional de Ciencias (subvención n.° DGE 1840340). CW y LJ reconocen el apoyo financiero de la National Science Foundation (premio n.º CMMI-1925790). Los autores reconocen el uso y el apoyo de la Instalación de imágenes integradas de Notre Dame, la Instalación de caracterización de materiales y el Centro de ciencia y tecnología ambiental.

Estos autores contribuyeron por igual: Minxiang Zeng, Yipu Du, Qiang Jiang

Departamento de Ingeniería Aeroespacial y Mecánica, Universidad de Notre Dame, Notre Dame, IN, EE. UU.

Minxiang Zeng, Yipu Du, Qiang Jiang, Nicholas Kempf, Miles V. Bimrose, ANM Tanvir, Hengrui Xu, Jiahao Chen, Tatsunori Hayashi, Mortaza Saeidi-Javash, Hirotaka Sakaue y Yanliang Zhang

Departamento de Ingeniería Química, Texas Tech University, Lubbock, TX, EE. UU.

Minxiang Zeng

Departamento de Ingeniería Mecánica y Aeroespacial, Universidad de California Los Ángeles, Los Ángeles, CA, EE. UU.

Chen Wei y Lihua Jin

Departamento de Ingeniería y Ciencias Mecánicas, Universidad de Illinois Urbana-Champaign, Urbana, IL, EE. UU.

Miles V Bimrose

Laboratorio de Medición de Materiales, Instituto Nacional de Estándares y Tecnología, Gaithersburg, MD, EE. UU.

Dylan J. Kirsch y Joshua Martin

Departamento de Ciencia e Ingeniería de Materiales, Universidad de Maryland, College Park, MD, EE. UU.

Dylan J. Kirsch

Departamento de Ingeniería Mecánica y Energética e Instituto de Desarrollo de Nanosistemas Integrados, Escuela de Ingeniería y Tecnología de Purdue, Universidad de Indiana−Universidad de Purdue Indianápolis, Indianápolis, IN, EE. UU.

Brian C. Wyatt y Babak Anasori

Departamento de Ingeniería Mecánica y Aeroespacial, Universidad Estatal de California Long Beach, Long Beach, CA, EE. UU.

Mortaza Saeidi-Javash

Laboratorio Nacional de Idaho, Idaho Falls, ID, EE. UU.

Michael D. McMurtrey

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YZ desarrolló el concepto HTCP. MZ y YZ diseñaron los experimentos generales. YD y MVB desarrollaron programas de software para el proceso HTCP. QJ y ANMT contribuyeron a la preparación y caracterización de muestras combinatorias y muestras termoeléctricas, así como al análisis estadístico. NK, DJK y JM realizaron mediciones de propiedades de transporte. BCW y BA prepararon nanopartículas MXene. TH y HS realizaron experimentos con cámaras rápidas. HX contribuyó a la simulación CFD. MS-J. contribuido a los experimentos de sinterización. JC y MDM contribuyeron a los experimentos de impresión de nanopartículas de metales nobles. YD, QJ, CW y LJ realizaron caracterizaciones e impresiones de películas de poliuretano. MZ YZ preparó el manuscrito. Todos los autores discutieron los resultados y comentaron el manuscrito.

Correspondencia a Yanliang Zhang.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses. La Universidad de Notre Dame ha presentado una solicitud de patente provisional (solicitud número 63/482,413) sobre esta investigación.

Nature agradece a Emilio Sardini y a los demás revisores anónimos por su contribución a la revisión por pares de este trabajo.

Nota del editor Springer Nature se mantiene neutral con respecto a los reclamos jurisdiccionales en mapas publicados y afiliaciones institucionales.

Información complementaria que contiene métodos, Figs. 1 a 34 y tablas 1 a 7; vea la página de Contenidos para más detalles.

Demostración del proceso HTCP en tiempo real para la impresión de materiales combinatorios degradados, en el que se fabricó una película de color degradado cambiando la proporción de mezcla de las tintas colorantes azul y amarilla sobre la marcha.

Proceso típico de impresión por chorro de aerosol para HTCP a diferentes caudales de revestimiento. A pesar del desafío de la obtención de imágenes ópticas en las corrientes de aerosol, se observó que un flujo de vaina más alto conduce a una corriente de aerosol más estrecha. El vídeo se tomó con una cámara de alta velocidad a una velocidad de fotogramas de 5000 s–1.

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Reimpresiones y permisos

Zeng, M., Du, Y., Jiang, Q. et al. Impresión de alto rendimiento de materiales combinatorios a partir de aerosoles. Naturaleza 617, 292–298 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05898-9

Descargar cita

Recibido: 07 noviembre 2021

Aceptado: 28 de febrero de 2023

Publicado: 10 mayo 2023

Fecha de emisión: 11 de mayo de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41586-023-05898-9

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