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Oct 05, 2023

Meta de la permitividad del gradiente

Informes científicos volumen 6,

Scientific Reports volumen 6, Número de artículo: 23460 (2016) Citar este artículo

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Detalles de métricas

En este trabajo se propuso y discutió un modelo de metaestructura de permitividad de gradiente (GPMS) y su aplicación en imágenes de súper resolución. El GPMS propuesto consta de películas metálicas y dieléctricas alternas con una permitividad de gradiente que puede admitir patrones de interferencia de ondas estacionarias de plasmones superficiales (SP) con una superresolución. Al emplear el riguroso método de simulación numérico FDTD, el GPMS se simuló cuidadosamente para encontrar que el período del patrón de interferencia de los SP es de solo 84 nm para una luz incidente de 532 nm. Además, también se discutió la aplicación potencial del GPMS para imágenes de súper resolución de campo amplio y los resultados de la simulación muestran que se puede lograr una resolución de imágenes de menos de 45 nm con base en el método microscópico de iluminación de estructura plasmónica, lo que significa un 5.3- Se ha logrado una mejora del pliegue en la resolución en comparación con la microscopía de epifluorescencia convencional. Además, además de la aplicación de imágenes de súper resolución, el modelo GPMS propuesto también se puede aplicar para nanolitografía y otras áreas donde se necesitan patrones de súper resolución.

Los plasmones superficiales (SP) son ondas electromagnéticas superficiales atrapadas en la interfaz metal-dieléctrica debido a las oscilaciones colectivas de los electrones libres del metal1. Sus intrigantes propiedades, como una fuerte localización y una gran cantidad de impulso en el plano, se han aprovechado para aplicaciones en biosensores2,3, óptica no lineal4 e imágenes de superresolución5,6. El vector de onda kspof SPs puede ser mayor que el de la luz excitada en el aire (k0) seleccionando cuidadosamente la permitividad de los materiales dieléctricos y metálicos. Por lo tanto, los SP son candidatos ideales para mejorar la resolución. Durante las últimas décadas, la superresolución de los SP ha sido ampliamente estudiada y aplicada en lentes perfectas7, superlentes plateadas8,9 e hiperlentes10. Estos dispositivos tienen un gran potencial para la microscopía de superresolución de campo cercano. Además, los SP también se pueden emplear en el modo de imágenes microscópicas de campo lejano, como la microscopía de fluorescencia de resonancia de plasmones de superficie de onda estacionaria (SW-SPRF)11,12,13 y la microscopía de iluminación estructurada (SIM)14,15. En estos dos métodos, los patrones de ondas de los SP estacionarios se utilizan como patrones de iluminación. Normalmente se puede lograr una mejora de la resolución con más del doble de resolución lateral en comparación con la microscopía de epifluorescencia convencional. Dado que la mejora de la resolución de estos microscopios se basa en la frecuencia espacial de los patrones de iluminación, el aumento de ksp es fundamental. Estudios previos muestran que los SP con alta frecuencia pueden excitarse en la superficie de una sola capa de metal14,16. También se han realizado muchos esfuerzos para mejorar aún más el ksp mediante el empleo de capas múltiples en los últimos años. G. Bartal et al. construyó una plataforma 2D de nitruro de plata-silicio-aire para realizar un punto focal de 70 nm de SP con una longitud de onda corta17. Sin embargo, la capa dieléctrica empleada en este diseño tiene una permitividad bastante alta, lo que puede bloquear la interacción de campo cercano entre la muestra biológica y la película metálica. Los metamateriales hiperbólicos, un tipo de material anisotrópico en términos de permitividad que puede soportar un ksp muy alto, están atrayendo cada vez más interés18,19,20,21,22,23 muy recientemente. Aunque los materiales hiperbólicos se pueden diseñar cuidadosamente para obtener un vector de onda alto de SP, requieren procesos de nanofabricación desafiantes y costosos, y el error de cada par de materiales metálicos/dieléctricos influiría en la precisión de los resultados. Por lo tanto, se prefieren menos pares o formas alternativas de metamateriales hiperbólicos para lograr SP de longitud de onda corta y facilitar el proceso de nanofabricación al mismo tiempo.

En este documento, se presenta un modelo bastante simple y elegante, denominado estructura de metamaterial de permitividad de gradiente (GPMS), para realizar SP de longitud de onda corta. Este tipo de estructura consta de tres películas dieléctricas sucesivas con una permitividad de gradiente reducida con películas delgadas de plata entre las películas dieléctricas. Al emplear el método de dominio de tiempo de diferencia finita (FDTD), el GPMS propuesto se simula y analiza cuidadosamente para encontrar que la onda SP estacionaria con un período de 84 nm en una dimensión se puede obtener para una longitud de onda incidente de 532 nm. Además, se demuestra teóricamente la posibilidad de mejorar la resolución de la imagen empleando el GPMS en el método microscópico de iluminación de estructuras plasmónicas. Se encuentra que se puede lograr una resolución de 41 nm en una dimensión en GPMS. Finalmente, también se analiza el mecanismo físico para admitir SP de longitud de onda corta en GPMS.

La Figura 1 muestra el diagrama esquemático del GPMS propuesto. La figura 1(a) muestra la vista en perspectiva del GPMS y la vista en sección transversal se muestra en la figura 1(b). Como puede verse, se utiliza como material de sustrato SiO2 con una permitividad relativa de εS = 2.13. El grosor del sustrato se establece en dS = 200 nm. A continuación, se depositó sobre el sustrato una capa de plata (la permitividad es −11,75 + 0,37i24 a una longitud de onda incidente de 532 nm) con un espesor de dA = 100 nm. Para generar ondas de plasmones superficiales, se perfora una matriz de rendijas de sublongitud de onda con un ancho de W = 100 nm para cada rendija en una capa de plata y luego se llena la rendija con material Al2O3 (εAl = 3.138). La matriz de rendijas tiene un período de P = 1 μm. Esto se debe a que la transformada de Fourier de la matriz de rendijas periódicas incluye vectores de onda de banda ancha para que la luz incidente se pueda acoplar en onda SP cuando se cumple la condición de coincidencia de momento. La característica de la capa (marcada como un rectángulo discontinuo en la figura 1 (b)) se muestra en la figura 1 (c). La razón por la cual el período de la matriz de rendijas se elige como 1 μm es porque la longitud de propagación del polaritón del plasmón superficial se calcula en 1 μm utilizando las Ecuaciones (2.6) y (2.11) en la referencia 1. Esto asegurará que la todo el campo de trabajo puede ser cubierto por la onda estacionaria de los SP. En la parte superior de la matriz de ranuras de plata, se recubrieron uno por uno GPMS con cuatro capas sucesivas de Al2O3, Ag, SiO2 y Ag con el mismo espesor de d = 20 nm. De acuerdo con el entorno acuoso de muchas muestras biológicas, se introdujo una película de agua de 100 nm en la parte superior de la estructura, que sirve como plano objetivo en la microscopía de iluminación de la estructura.

(a) La vista en perspectiva y (b) la vista de la sección transversal del GPMS, (c) La vista superior del GPMS en película Ag de 100 nm, marcada como rectángulos discontinuos en (b).

El software de simulación de dominio de tiempo de diferencia finita (FDTD) (Lumerical FDTD Solutions) se utilizó para modelar y analizar el GPMS. Las simulaciones tridimensionales se realizaron con una onda plana de polarización TM con una longitud de onda de λ0 = 532 nm incidente en la dirección z. El recuadro de la Fig. 1(a) muestra la dirección de las ondas EM visibles incidentes con respecto a la sección transversal del GPMS diseñado.

Se utilizaron monitores de campo y potencia en el dominio de la frecuencia en FDTD para investigar las distribuciones del campo eléctrico en diferentes planos y los resultados se muestran en la Fig. 2. La Figura 2(a) muestra la componente x del campo eléctrico en el plano y = 0, es decir, la interfaz de la capa de plata superior y la película de agua. La barra de color representa la intensidad eléctrica. Se puede ver claramente que la onda estacionaria de la onda del plasmón superficial se genera en la película de Ag y el agua debido a la interferencia de los SP excitados por la matriz de ranuras metálicas de sublongitud de onda. Sin embargo, la distribución de intensidad de la onda estacionaria SP no es muy uniforme en la capa de agua. Después de eso, se extrajo la intensidad eléctrica a lo largo de dos líneas (Línea 1 y Línea 2 son líneas discontinuas negras en la Fig. 2 (a)) y se muestra en la Fig. 2 (b). Como puede verse, la intensidad de la Línea 2 es mayor que la de la Línea 1 en una celda unitaria de GPMS. Además, la intensidad de los SP disminuye en forma de atenuación exponencial cuando la onda de los SP se propaga desde z = 160 nm (la interfaz de la película de SiO2 y Ag) hasta z = 180 nm (la interfaz de la capa de Ag y agua). En z = 180 nm, la onda SP tiene un subpico, lo que significa que el campo eléctrico se ha mejorado un poco. También se puede obtener la profundidad de penetración de la onda SP dentro de la película de agua. Desde la curva azul en la Fig. 2 (b), la onda estacionaria en la Línea 1 tiene una profundidad de penetración de aproximadamente 24 nm. Mientras que para la Línea 2, la profundidad de penetración es de unos 32 nm, que es un poco más grande que la de la Línea 1. En general, la profundidad de penetración de la onda SP está en la escala de unos 30 nm. La distribución de la componente x de la electricidad en el plano z = 192 nm (12 nm por encima de la interfaz de la película Ag/agua) se muestra en la Fig. 2(c). La figura 2(d) es la sección transversal de la distribución de intensidad a lo largo de la línea discontinua blanca en la figura 2(c). Tenga en cuenta que solo se traza la mitad de la línea debido a la simetría de la estructura. A partir de esta imagen, se determina que el período de la onda estacionaria de los SP es de 84 nm y el ancho total a la mitad del máximo (FWHM) es de aproximadamente 56 nm. En consecuencia, el período del patrón de interferencia de los SP que se puede obtener es de solo 0,16 λ0 para nuestro modelo GPMS.

(a) La distribución de la componente x del campo eléctrico en el plano y = 0. (b) La intensidad del perfil del campo eléctrico a lo largo de las líneas en (a) la curva azul representa la Línea 1 y la curva roja representa la Línea 2. (c) La distribución de la componente x del campo eléctrico en el plano z = 192 nm . La barra de color en (a) y (c) significa la intensidad del campo eléctrico. (d) La sección transversal de la distribución de la intensidad del campo eléctrico en la línea discontinua blanca en (c).

El GPMS propuesto podría aplicarse para imágenes de súper resolución con un modo microscópico de iluminación de estructura plasmónica. El diagrama esquemático del proceso del GPMS utilizado en imágenes de súper resolución se muestra en la Fig. 3 (a). Para demostrar su capacidad en la mejora de la resolución, se calculó la imagen de un punto cuántico (QD). El objeto QD se depositó en la interfaz de las películas superiores de Ag y agua. El patrón de SP permanente sirve como patrón de iluminación estructurado para iluminar el objeto QD y la señal de emisión acoplada a plasmón superficial (SPCE) del QD se puede grabar en una cámara de dispositivo acoplado por carga (CCD) en campo lejano (ver Fig. 3 (a)). Para generar la reconstrucción de la imagen, se deben registrar al menos tres imágenes intermedias con diferente fase del patrón de iluminación25. Los cambios de fase se pueden obtener ajustando el ángulo de incidencia θ de la luz incidente15. Aquí, se calculó una secuencia de tres imágenes con fases de 0, 120, −120°. Al girar el GPMS a lo largo del eje z, se puede ajustar la orientación del patrón de iluminación a lo largo de las direcciones x e y. Se usó el algoritmo numérico en imágenes de fluorescencia de reflexión interna total de onda estacionaria (SW-TIRF) para reconstruir la imagen de alta resolución25.

(a) Configuración óptica de los SP generados por GPMS. El patrón de interferencia permanente, que es generado por dos SP adyacentes que se propagan en sentido contrario, se usa para excitar los puntos cuánticos (o perlas fluorescentes) en la película de agua y la función de dispersión de puntos de (b) un sistema limitado por difracción, (c) x- imagen reconstruida en la dirección, (d) comparación FWHM entre la imagen del microscopio de epifluorescencia convencional (curva azul) y la imagen de súper resolución utilizando el GPMS (línea roja), (e) imagen reconstruida en la dirección x e y.

En nuestro modelo de simulación, se utilizó un QD de 10 nm, con una longitud de onda de emisión de 600 nm para lograr la función de dispersión de puntos (PSF) del sistema estándar y caracterizar la resolución del GPMS. En el modelo numérico se consideró el objetivo de aceite de inmersión con NA de 1,42. Los resultados se muestran en la figura 3. La figura 3(b) muestra la imagen de la PSF del QD con una iluminación homogénea convencional. La Figura 3(c) muestra la imagen reconstruida del QD utilizando el patrón de SP permanente en la dirección x generado en GPMS como luz de iluminación. La figura 3(d) muestra una comparación del perfil PSF de la figura 3(b,c). A partir de la comparación, se puede encontrar que el FWHM de la microscopía de epifluorescencia convencional es de aproximadamente 218 nm y el FWHM es solo de aproximadamente 41 nm para la microscopía de iluminación GPMS. Esto significa que la resolución de imagen de la microscopía de iluminación GPMS es aproximadamente 5,3 veces mayor que la microscopía de epifluorescencia convencional. Este resultado es mejor que SIM26 y PSIM14,15,27 informado anteriormente. Cabe señalar que la mejora bidimensional en la resolución de imágenes del QD también se puede obtener utilizando el patrón de SP generado en GPMS para iluminar el QD en ambas direcciones x e y. Esto se puede lograr mediante el control dinámico de la orientación del patrón de onda de los SP estacionarios a través de la rotación de GPMS. La Figura 3(e) muestra la imagen reconstruida del QD utilizando el patrón de SP permanentes para iluminar en ambas direcciones x e y. Aparentemente, la resolución de la imagen se ha mejorado en ambas direcciones x e y en la Fig. 3 (e). Sin embargo, como se puede ver claramente, existen artefactos de lóbulo lateral que rodean los puntos centrales en la Fig. 3 (c, e), similar a otros métodos de superresolución basados ​​en el método de interferencia28,29. Estos artefactos se pueden eliminar fácilmente mediante el uso de un método de procesamiento numérico apropiado para que la calidad de la imagen se pueda mejorar aún más30.

Para comprender mejor el mecanismo físico del GPMS, el vector de onda de los SP que admite se deriva analíticamente a través de las ecuaciones de Maxwell. Para seguir el GPMS, se construye un modelo informático analítico como se muestra en la Fig. 4 y la permitividad del material en cada capa se muestra en la figura. Tenga en cuenta que el sistema de coordenadas del eje xz es diferente al del GPMS en la Fig. 1 debido a la conveniencia en el análisis teórico. Una onda electromagnética polarizada TM incidente a lo largo del eje z. Se supone que la onda de los SP se excita en la interfaz entre la capa 1 y la capa 2.

Aquí εi y di representan la permitividad y el espesor del material en la i-ésima capa respectivamente.

A partir de las ecuaciones de Maxwell se puede adquirir la componente del campo eléctrico y magnético.

En la Región A (z < 0),

y en la Región BE,

donde m = 2–5, en la Región F, el componente del campo eléctrico y magnético se puede derivar de la siguiente manera,

Con las condiciones de contorno impuestas en cinco interfaces, es decir, la componente x del campo eléctrico y la componente y del campo magnético deben ser continuas. Luego, en la interfaz de z = 0, E1x = E2x, H1y = H2y, se pueden obtener las siguientes ecuaciones,

Entonces se puede obtener la siguiente ecuación,

De manera similar, se puede obtener la siguiente ecuación en z = d2 + d3 + d4 + d5,

En la interfaz z = d2 + d3 + d4,

En z = d2 + d3,

Y en z = d2,

Suponga que A = A21/A22, B = A51/A52, C = A41/A42, D = A31/A32, entonces se pueden obtener las siguientes ecuaciones,

En las ecuaciones anteriores,

Donde kiz representa la componente del vector de onda de los SPs en la i-ésima capa que es perpendicular a la interfaz, y β es la componente paralela a la interfaz en el GPMS. El símbolo k0 representa el vector de onda de la luz incidente y di (i = 1–6) representa el grosor de la i-ésima capa. Posteriormente, se tuvo en cuenta la diferente permitividad de cada capa en GPMS y el vector de onda de los SP en GPMS se puede calcular combinando las ecuaciones (6a–6f), para que sea β = 0,0377 rad/nm. Como resultado, se calculó que la longitud de onda de los SP en GPMS era de 166 nm. Por tanto, el periodo de la onda estacionaria de interferencia de los SPs es la mitad del mismo, es decir, 83 nm, que es casi idéntico al obtenido por la simulación numérica rigurosa. Como resultado, la validez del modelo GPMS se confirma mediante métodos numéricos y analíticos.

Además, el GPMS se puede sintonizar con una gran flexibilidad debido a que hay muchos parámetros, como el grosor de los materiales dieléctricos y la permitividad del metal y el dieléctrico se puede cambiar para que se pueda sintonizar la longitud de onda de los SP. Aquí, Ag se elige como material metálico debido a su pequeña pérdida de propagación y, por lo tanto, se pueden admitir SP con una gran longitud de propagación. En nuestro GPMS, aunque la matriz de limo metálico se usó para generar los SP de interferencia, también se pueden usar otros elementos de acoplamiento como el limo semicircular17 y la metasuperficie31 diseñada por computadora para generar una forma adicional del patrón de interferencia de los SP. Mediante el empleo de GPMS, se pueden obtener imágenes de superresolución en un campo amplio muy grande debido a la propiedad periódica de la matriz de ranuras. De la barra de color en la Fig. 2(a), la intensidad de los SP permanentes en la película de agua es de aproximadamente 0,6 I0 (I0 es la intensidad de la luz incidente), que es mucho más fuerte que la obtenida por los metamateriales multicapa tradicionales18. Esto beneficia la aplicación en la formación de imágenes de las muestras biológicas al eliminar el uso de una fuente láser de alta potencia. Sin embargo, la profundidad de penetración de los SP en pie en el medio acuoso es de solo unos 30 nm, que es mucho más corta que la de la estructura ordinaria de Ag-aire.

En resumen, en este trabajo se demostró una estructura de metamaterial de permitividad de gradiente (GPMS). El GPMS presenta una permitividad de gradiente al emplear solo unas pocas capas de películas dieléctricas/metálicas alternativas. En comparación con la estructura de metamaterial multicapa tradicional, GPMS es más simple y elegante, pero aún puede admitir ondas de SP con un vector de ondas aún mayor. La validez del GPMS sobre el soporte de ondas SP de longitud de onda corta se demostró empleando métodos numéricos y analíticos rigurosos y los resultados muestran una buena concordancia para ambos métodos. Se encuentra que el período del patrón de interferencia de los SP es solo alrededor de 0,16 de la longitud de onda de la luz incidente. También se discutió la aplicación potencial de este patrón de interferencia de SP de sublongitud de onda profunda en imágenes de súper resolución. Se muestra que la imagen de punto cuántico reconstruida muestra una mejora de 5,6 veces en la resolución en comparación con la de la microscopía de epifluorescencia convencional. Además, la longitud de onda de los SP permanentes se puede ajustar cambiando los parámetros del GPMS. Todas estas ventajas de GPMS prometen grandes aplicaciones potenciales en el campo de la imagen biomédica de superresolución, así como en la nanolitografía.

Todas las simulaciones numéricas del GPMS en este documento se realizaron con el software comercial Finite Difference Time Domain (FDTD) (FDTD Solutions) desarrollado por Lumerical Solutions, Inc. El tipo de malla de alta precisión, es decir, el sexto nivel de la malla no uniforme automática tipo, se utilizó para garantizar un resultado fiable. Se utilizó una región de simulación FDTD de 1 × 1 × 1 μm3 con límite periódico (PB) en ambas direcciones x e y y capas perfectamente adaptadas (PML) como condiciones de límite absorbentes en la dirección z para calcular y analizar el GPMS. Además, se aplicó una región de malla más fina con pequeños cubos de 4 × 4 × 4 nm3 en la región donde existen SP, mientras que en el resto se aplicó una malla gruesa. Se utilizaron monitores de campo y potencia en el dominio de la frecuencia en FDTD a y = 0 nm, z = 192 nm para investigar las distribuciones del campo eléctrico en estos planos.

Cómo citar este artículo: Cao, S. et al. Modelo de metaestructura de permitividad de gradiente para imágenes de superresolución de campo amplio con una resolución inferior a 45 nm. ciencia Rep. 6, 23460; doi: 10.1038/srep23460 (2016).

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Los autores agradecen el apoyo financiero de la Fundación de Ciencias Naturales de China con los números de subvención 61361166004, 61490712 y 61475156.

Laboratorio Estatal Clave de Óptica Aplicada, Instituto de Óptica, Mecánica Fina y Física de Changchun, Academia de Ciencias de China, No.3888, Dongnanhu Road, Changchun, Jilin, PR China

Shun Cao, Taisheng Wang, Wenbin Xu, Hua Liu y Hongxin Zhang

Universidad de la Academia China de Ciencias, Beijing, 10039, PR China

Shun Cao

Laboratorio clave de tecnología de imágenes espectrales, Instituto de Óptica y Mecánica de Precisión de Xi'an, Academia de Ciencias de China, No.17, Xinxi Road, Xian, 710119, PR China

Bingliang Hu y Weixing Yu

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SC realizó la simulación y el análisis de los resultados, TW, WX, HL, HZ y BH contribuyeron a la discusión de los resultados, WY supervisó este trabajo, SC y WY prepararon el manuscrito.

Correspondencia a Weixing Yu.

Los autores declaran no tener intereses financieros en competencia.

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Reimpresiones y permisos

Cao, S., Wang, T., Xu, W. et al. Modelo de metaestructura de permitividad de gradiente para imágenes de superresolución de campo amplio con una resolución inferior a 45 nm. Informe científico 6, 23460 (2016). https://doi.org/10.1038/srep23460

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Recibido: 14 enero 2016

Aceptado: 07 de marzo de 2016

Publicado: 21 de marzo de 2016

DOI: https://doi.org/10.1038/srep23460

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